Родился 25 января (7 февраля) 1917 года в деревне Пальцево (ныне Рамешковский район Тверской области). В 1934 году окончил 7 классов школы в деревне Боброво (ныне Рамешковского района). С 1935 года жил в городе Калинине (ныне Тверь), работал кочегаром паровоза в железнодорожном депо, грузчиком в рабкоопе и кладовщиком конторы сантехстроя. В 1937 году окончил Калининский аэроклуб. С 4 апреля 1938 года в рядах Красной Армии, призван Калининским ГВК. В декабре 1938 года окончил Одесскую военную авиационную школу пилотов. Служил лётчиком 11-го ИАП (в Московском военном округе), летал на И-16.

Участник Советско-Финляндской войны с 23 февраля по 13 марта 1940 года в должности старшего лётчика 153-го ИАП (ВВС 15-й Армии, Северо-Западный фронт), совершил несколько боевых вылетов на И-153, воздушных побед не имел. Затем продолжал службу в том же 153-м ИАП (уже в Ленинградском военном округе).

С 22 июня 1941 года лейтенант А. С. Смирнов в действующей армии: в составе 153-го ИАП (22 ноября 1942 года преобразован в 28-й Гвардейский ИАП). Прошёл путь от командира звена до заместителя командира полка. Сражался на Северном, Ленинградском, Брянском, Воронежском, Северо-Западном, Калининском, 1-м Прибалтийском, 2-м Прибалтийском и 3-м Белорусском фронтах. Летал на И-153 и "Аэрокобре". Свою первую победу одержал 9 июля 1941 года, сбив Ме-109. 21 августа 1941 года при штурмовке вражеских войск был ранен в левую руку, но сумел привести самолёт на свой аэродром и посадить его. 14 сентября 1941 года был сбит, ранен в ногу, спасся на парашюте. 23 июля 1942 года снова был сбит, получив сильные ожоги, спасся на парашюте.

К 6 августа 1943 года заместитель командира эскадрильи 28-го Гвардейского истребительного авиационного полка (5-я Гвардейская истребительная авиационная дивизия, 6-я Воздушная армия, Северо-Западный фронт) Гвардии капитан А. С. Смирнов совершил 297 боевых вылетов, в 39 воздушных боях сбил 13 самолётов противника лично и 1 в паре. Указом Президиума Верховного Совета СССР от 28 сентября 1943 года удостоен звания Героя Советского Союза с вручением ордена Ленина и медали "Золотая Звезда" (№ 1213).

Летом 1943 года А. С. Смирнов специализировался на разведывательных самолётах противника - ФВ-189, лично сбив 3 этих чрезвычайно вёртких, удачно вооружённых и бронированных самолёта, именуемых в войсках "рама", а иногда, из-за частого присутствия в воздухе, "старшина фронта".

Самым удачным днём для А. С. Смирнова стало 9 октября 1943 года, когда в 3-х боевых вылетах в район города Невель (Псковская область) он сбил 4 немецких самолёта, за что был награждён орденом Александра Невского. Да и вообще октябрь стал для него самым результативным месяцем - он одержал тогда 9 личных побед.

С октября 1943 года Гвардии майор А. С. Смирнов - командир эскадрильи 28-го Гвардейского ИАП (11-й истребительный авиационный корпус, 3-я Воздушная армия, 1-й Прибалтийский фронт). К 5 сентября 1944 года совершил 396 боевых вылетов, лично сбил 31 самолёт противника и уничтожил 1 наблюдательный аэростат. Указом Президиума Верховного Совета СССР от 23 февраля 1945 года награждён второй медалью "Золотая Звезда" (№ 4182).

К 9 мая 1945 года заместитель командира 28-го Гвардейского истребительного авиационного полка (5-я Гвардейская истребительная авиационная дивизия, 11-й истребительный авиационный корпус, 15-я Воздушная армия, Ленинградский фронт) Гвардии майор А. С. Смирнов совершил 457 боевых вылетов, провёл 72 воздушных боя, в которых сбил лично 35 вражеских самолётов и 1 аэростат, ещё 1 самолёт сбил в паре. Участвовал в обороне Ленинграда, Воронежско-Ворошиловградской, Демянской, Старорусской, Невельской, Витебско-Оршанской, Полоцкой, Шяуляйской, Рижской, Мемельской, Кёнигсбергской и Земландской операциях, ликвидации Курляндской группировки противника.

После войны продолжил службу в ВВС страны. До марта 1947 года был заместителем командира 28-го Гвардейского ИАП (в Калининградской области), летал на "Аэрокобре". В ноябре 1947 года окончил Липецкие высшие офицерские лётно-тактические курсы ВВС. В ноябре 1947 - апреле 1949 гг. - командир 54-го Гвардейского ИАП (в Прибалтийском военном округе), летал на "Кингкобре". В апреле 1949 - феврале 1950 гг. - командир 866-го ИАП (в Киевском военном округе), летал на Як-3. В феврале 1950 - сентябре 1954 гг. - старший лётчик-инспектор по технике пилотирования ВВС Московского военного округа. Летал на МиГ-9, Як-15, Як-17, Ла-15, МиГ-15 и МиГ-17. С 9 сентября 1954 года Гвардии полковник А. С. Смирнов - в запасе. Жил в Москве. В 1960-1970 гг. работал преподавателем столярного дела и киномехаником в средней школе № 144, в 1970-1979 гг. - старшим киномехаником в фильмотеке Ленинградского районного отдела народного образования города Москвы, в 1979-1980 гг. - киномехаником в средней школе № 706. Умер 7 августа 1987 года, похоронен на Кунцевском кладбище (участок 9).

Бронзовый бюст А. С. Смирнова установлен в посёлке Рамешки (Тверская область), где его именем названа улица. В 1985-1994 гг. имя А. С. Смирнова носил перехватчик МиГ-23П из состава 28-го Гвардейского ИАП ПВО.

Награждён орденами: Ленина (14.08.1942, 28.09.1943), Красного Знамени (03.12.1941, 03.05.1942, 30.04.1943, 03.09.1944, 22.02.1955), Александра Невского (11.10.1943), Отечественной войны 1-й степени (15.05.1945, 11.03.1985), Красной Звезды (03.11.1953); медалями, в том числе "За боевые заслуги" (20.06.1949).